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Dernière mise à jour : Mai 2018

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Les mécanismes moléculaires de translation des solutés organiques dans les matrices polymères : prédiction des coefficients de diffusion.

mécanismes moléculaires
Les mécanismes universels de diffusion de solutés organiques (M=120 à 1000 g/mol) dans les matrices thermoplastiques ont été élucidés pour tout polymère aliphatique au-dessus de sa température transition vitreuse (Tg).

L’étude de grande ampleur a combiné : mesures expérimentales (incluant des mesures sur la ligne DISCO de SOLEIL), calculs théoriques (classiques et quantiques) et simulations de dynamiques moléculaires. A partir des valeurs des coefficients de diffusion (D) pour des solutés présentant un motif répété dans la gamme Tg à Tg+120°C et à différentes températures, une première théorie unifiée réconciliant la théorie des volumes libres et les théories hydrodynamiques des molécules flexibles a été développée. Elle permet de reproduire l’ensemble des valeurs de D connues à ce jour (voir la partie résultats). Ce travail fait l’objet d’une attention toute particulière des agences qui gèrent le risque de contamination des aliments par les substances des emballages (Commission Européenne : DG-SANCO et Joint-Research Centre, Ispra, Italie ; Food and Drug Administration) car il permet d’évaluer les règles utilisées pour démontrer la conformité des matériaux d’emballage, l’autorisation de matériaux recyclés pour le contact alimentaire…

Contacts :

Olivier.Vitrac(At)agroparistech.fr

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Figure 1. Loi d’échelle permettant d’extrapoler les coefficients de diffusion D(M,T-Tg) pour tout soluté comprenant un motif répété (de masse moléculaire M) à une température T dans un polymère avec une température de transition de transition vitreuse Tg à partir d’une valeur connue D(M0,T0-Tg0) pour un molécule de référence (M0), à une température de référence (T0), et un polymère de référence (Tg0). Les justifications théoriques et expérimentales de l’expression de la loi d’échelle sont données dans le papier Fang et al. (2013). Il s’agit d’une nouvelle loi. La valeur α=1 correspond à la théorie de Rouse. La valeur α=2 correspondrait à la théorie de la Reptation de Gilles de Gennes mais elle n’a pas de sens particulier dans notre contexte puisque i) les solutés ne sont pas enchevêtrés (trop courts) et ii) par ce que l’exposant varie continûment avec la température.

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